L'hôtel particulier, édifié en 1694 pour la "Compagnie du Cap Nègre", spécialisée dans la pêche du corail sur les côtes nord de la Tunisie ainsi que dans le commerce des laines, de la cire et des cuirs.

À la suite de difficultés financières de cette compagnie, l'hôtel est acheté "avec jardin, ménagerie et escuyerie" en 1709 par la famille de Montgrand qui le conserve jusqu'en 1801.

Il passe ensuite entre différentes mains tout en restant pendant plus d'un demi-siècle le siège du Cercle des Phocéens, avant d'être acquis par Cantini, important marbrier et grand amateur d'art sous le Second Empire. En véritable mécène, il offre cet hôtel à la ville en 1916 avec ses collections afin qu'il soit transformé en musée, dans le cadre d'un legs, dont une part importante sera consacrée à la formation d'une collection d'art moderne.

Plusieurs aménagements et extensions ont déjà permis d'adapter les espaces intérieurs de l'ancien hôtel particulier aux nécessités de la muséographie moderne.

La politique d'acquisition, accompagnée par d'importants dépôts de l'Etat et soutenue par de nombreux dons, a guidé la constitution de l'une des plus belles collections publiques françaises couvrant la période 1900-1960. Le panorama des œuvres présentées est riche avec différentes périodes historiques telles que le fauvisme (Charles Camoin, Lombard) le premier cubisme (Raoul Dufy, Albert Gleizes), l’abstraction géométrique (Kandinsky, Frantisek Kupka) ou le surréalisme (Max Ernst, Miró, Jean Arp)...

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